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Natl. Sci. Rev.|刘志博利用辐射驱动的氮气与水反应合成氨
近日,北京大学化学与分子工程学院应用化学系、北大-清华生命科学联合中心刘志博团队在National Science Review上发表了题为“Radiocatalytic ammonia synthesis from nitrogen and water”的研究工作。该工作利用电离辐射作为赋能方式,在室温下利用水辐解产生的高还原性水合电子 (e-aq) 实现了氮气 (N2) 的还原反应。氮 (N) 是生命活动的必需元素。N2作为自然界最丰富、易得的氮源,在空气中占比高达78%,但受限于N≡N三键的高键能 (941 kJ/mol),N2难以被活化利用。上世纪发展沿用至今的Haber-Bosch制氨法成功实现了氮气向氨 (NH3) 的直接工业化转化,推动了全球农业的快速发展,养活了世界上一半的人口,是粮食安全的根基。然而,这种氮气与氢气反应的合成氨技术需要高温高压设备,耗能高,且氢气的工业获取伴随大量二氧化碳的排放。因此,发展高效、绿色的合成氨技术一直受到广泛关注。核能是一种低碳、高效的能源形式。目前核能利用过程中产生的大量电离辐射 (如γ射线) 仍未被很好地开发利用,这部分辐射可以在温和条件下辐解水产生高还原性或高氧化性的活性物种。该工作发现,利用γ射线辐解水产生的e-aq能够实现氮气与水反应合成氨。使用辐射合成的Ru/SiO2催化剂能够辅助N2活化、显著提高NH3的产额。通过对催化剂种类、催化剂用量、反应压强、反应时间、添加剂等实验条件进行优化,反应效率可以得到进一步的提高,能量转化效率最高可达563.7 mgNH3·MJ-1。在总吸收剂量为312.0 kGy时,NH3浓度可以达到5.1 mM。催化循环实验结果表明,辐射合成的Ru/SiO2催化剂在放射性环境中仍可以保持其催化活性,具有良好的辐射稳定性。
论文信息
刘志博
北京大学化学与分子工程学院教授
北大-清华生命科学联合中心PI
邮箱:
zbliu@pku.edu.cn
实验室主页:
https://www.chem.pku.edu.cn/zliu/
研究领域:
放射性药物及临床转化,中子俘获治疗,活体化学,放射化学生物学
研究兴趣:
我们基于原创的活体化学和放射化学工具,解决生命科学和临床医学的前沿难题。多个原创核药物已实现转化,硼氨酸核药物已获得中国和美国的临床批件